Als Sohn von Eustach II. von Boulogne und Ida von Lothringen wuchs er in den Grenzherrschaften Lotharingiens auf. Seine Erziehung verband französischsprachige Adelige mit der Grenzpolitik des Reiches und mit Netzwerken kirchlicher Patronage.

Durch Familienansprüche und kaiserliche Gunst wurde er in Stellung gebracht, die Herrschaft im Herzogtum Niederlothringen zu übernehmen. Der Titel zog ihn in die Machtkämpfe des Heiligen Römischen Reiches hinein und verlangte Loyalität gegenüber dem salischen Hof.

Kaiser Heinrich IV. verlieh ihm die herzogliche Würde und erwartete militärische Dienste während des Investiturstreits. Gottfrieds Ansehen stieg, als er Burgen und Vasallen entlang der Maas sicherte, einem zentralen kaiserlichen Korridor.

Er begleitete Heinrich IV. nach Italien, wo kaiserliche Truppen auf die Anhänger Papst Gregors VII. trafen. Kämpfe im Umfeld Roms zeigten, wie eng seine frühe Laufbahn mit kaiserlicher Kriegführung und umstrittener Kirchenautorität verbunden war.

Er festigte seinen Einfluss um die Burg Bouillon, während er klösterliche Interessen und lokale Rivalitäten ausbalancierte. Patronage sowie Streitigkeiten mit geistlichen Grundherren schärften seinen Ruf als harter, jedoch konventionell frommer Herr.

Nachdem Urban II. in Clermont zum Kreuzzug gepredigt hatte, schloss er sich mit seinen Brüdern Eustach III. und Balduin der bewaffneten Pilgerfahrt an. Die Finanzierung der Unternehmung zwang ihn, Ländereien und Einkünfte zu nutzen, um Ritter und Versorgung auszustatten.

Mit einem disziplinierten Heer zog er durch das Rheinland und über Ungarn und verhandelte Durchzug, um Konflikte zu vermeiden. Die Reise stellte Logistik und Führung auf die Probe, als Tausende in byzantinisches Gebiet Richtung Konstantinopel gelangten.

In Konstantinopel traf er Alexios I. Komnenos und versprach, ehemalige byzantinische Gebiete im Gegenzug für Unterstützung zurückzugeben. Der Eid prägte eine angespannte Zusammenarbeit zwischen Kreuzfahrern und Byzanz, die Misstrauen mit notwendiger Versorgung und Transport ausbalancierte.

In Nikäa setzten die Kreuzfahrer die seldschukisch gehaltene Stadt unter Druck, während byzantinische Flotten den Zugang über den See sperrten. Die ausgehandelte Übergabe an die Befehlshaber des Kaisers frustrierte viele Kreuzfahrer, bewahrte jedoch den Schwung des Feldzugs ins Landesinnere.

Bei Doryläum schlugen die Kreuzfahrer einen heftigen seldschukischen Angriff zurück und stabilisierten die Expedition nach einem gefährlichen Überraschungsangriff. Gottfrieds Kontingent half, die Linie zu halten, während Bohemund und Raimund einen hart erkämpften Sieg koordinierten.

In Antiochia verwüsteten Hunger und Krankheit das Kreuzfahrerlager, als der Winter immer härter wurde. Gottfried blieb ein führender Kommandeur, während Verhandlungen, Überläufer und verzweifelte Ausfälle schließlich 1098 zur Eroberung der Stadt führten.

Nach dem Fall Antiochias stritten rivalisierende Anführer darüber, ob man bleiben, herrschen oder nach Jerusalem weiterziehen solle. Gottfried manövrierte zwischen Spannungen mit Bohemund von Tarent und Raimund von Toulouse und versuchte, das Ziel der Pilgerfahrt zu bewahren.

Er schloss sich dem letzten Vorstoß durch Küstenstädte an, handelte Nachschub aus und vermied unnötige Belagerungen. Zusammenarbeit mit lokalen Herrschern und italienischen Seemächten hielt das Heer über Wasser, als es seinem heiligen Ziel näherkam.

Beim Angriff im Juli durchbrachen Belagerungstürme und koordinierte Angriffe die Verteidigung Jerusalems, die von fatimidischen Kräften gehalten wurde. Der Sieg verwandelte den Kreuzzug in Herrschaftspraxis und zwang die Anführer, unter Gewalt und Knappheit Institutionen aufzubauen.

Als Führer des neuen Regimes ausgewählt, lehnte er den Königstitel ab, angeblich weil er dort keine Krone tragen wollte, wo Christus Dornen trug. Er nahm die Rolle des Verteidigers des Heiligen Grabes an und band seine Autorität an religiöse Schutzverantwortung.

Er half, die Kreuzfahrer gegen ein großes fatimidisches Heer aus Ägypten zu führen, und errang einen entscheidenden Sieg, der Jerusalems unmittelbares Überleben sicherte. Die Kontrolle über nahe Festungen blieb umkämpft, doch der Erfolg stärkte die Legitimität der neuen Ordnung.

Mit wenigen Rittern und unsicheren Einnahmen stützte er sich auf befestigte Punkte, verhandelte Waffenruhen und setzte auf Hilfe von Pilgern sowie italienischen Flotten. Die Beziehungen zum Patriarchen Daimbert von Pisa zeigten die ständige Reibung zwischen weltlicher Herrschaft und kirchlichem Machtanspruch.

Er starb nach kurzer Herrschaft; Chronisten nannten Krankheit unter den harten Bedingungen ständiger Feldzüge und begrenzter medizinischer Versorgung. In der Grabeskirche bestattet, ebnete sein Tod den Weg dafür, dass sein Bruder Balduin den Königstitel beanspruchte.